Sesudah menerangkan tentang sifat- sifat Allah yang MahaEsa, Syrillus menulis: Pengetahuan terbesar mengenai Allah adalah mengakui cinta kasih Nya dengan iman dan mengenal kebenaran Nya. Penjelasannya tentang Ekaristi Kudus tegas dan terang. Ia menulis: oleh karena Kristus sendiri telah memberkati roti persembahan sambil berkata "Inilah Tubuh Ku, siapakah yang berani bersangsi terhadap kebenaran ini?" Dan setelah mengucap berkat atas roti, Ia mengambil anggur, memberkatinya sambil berkata Inilah Darah Ku siapa lagi yang masih bersangsi terhadap kebenaran ini dengan berkata ini bukanlah Darah Nya?

Sepeninggal Uskup Maksimus, Syrillus terpilih sebagai Uskup Yerusalem pada tahun 350. Awal karyanya sebagai Uskup di Yerusalem pada tahun 350. Awal karyanya dimulai dengan suatu penampakan ajaib di langit: sebuah salib besar tampak di langit dengan cahaya yang berkilau- kilauan meliputi puncak Kalvari hingga taman zaitun. Penampakan ini menandakan penderitaan yang akan dialaminya sebagai seorang Uskup.

Pada tahun 1073, Paus Gregorius VII menunjuk dia sebagai Uskup dioses Lucca. Ia ditabhiskan oleh Paus Gregrorius VII pada tanggal 23 Oktober 1074. Dalam kepemimpinannya Anselmus berusaha mengatur tata tertib hidup para imam di keuskupannya. Usahanya tidak disambut baik oleh para imam, karena aturan- aturan ciptaannya dirasa terlalu keras. Karena itu, Anselmus meninggalkan istananya dan pergi ke istana Matilda, seorang pangeran Wanita dari Ruscany di Cannosa, Italia. Selama berada disana, Anselmus menjadi pembimbing rohani dan penasehat politik bagi Matilda.